半導體的摻雜在現代技術和量子應用中扮演重要角色。許多摻雜內稟自旋角動量,當像金剛石這種材料摻雜了深能級缺陷時,它允許用光學的方法激發缺陷精確的控制自旋狀態。這些色心能夠和附近的暗態自旋相互作用,這樣會造成退相干,但是也提供機會去增強量子傳感和儲存技術。去探索這些相互作用,光探測磁共振是一種有力的實驗技術,提供準確控制和像金剛石內的NV色心一樣的量子態系統的探測。ODMR測試需要高準確和靈活的微波產生裝置和光脈沖序列,特別是當復雜的時序和同步是必須條件時。Swabian儀器的PulseStreamer8/2和TimeTagger設計成滿足ODMR實驗的要求。
這個應用手冊和芝加哥大學的Awschalom課題組協力合作,展示該課題組如何利用Swabian設備PulseStreamer8/2去探測室溫環境下的金剛石NV色心的單電子動力學過程。通過傳遞對于時間分辨的DEER和Hartmann-Hahn共振實驗必要的準確脈沖序列,PulseStreamer8/2能夠識別和解調單粒子分辨率下的量子系統的復雜交互。
圖片1:展示光學探測磁共振ODMR的一個實驗設置。設置包括一個用聲光調制器調制的激光發射源和一個用天線傳輸的模擬調制同步RF脈沖。樣品的光致發光用單光子探測器或者光電二極管探測,用哪種設備取決于信號的強度。PulseStreamer8/2提供準確度定時,同步,控制RF脈沖,實現高級ODMR實驗。
圖1展示了ODMR測試的實驗設置。PulseStreamer8/2產生脈沖樣品去調制RF開關和聲光調制器,并且同步數據獲取。用它的8個數字和2個模擬通道,PulseStreamer8/2提供低于50PS的時間準確度,確保微波脈沖和激光發射端的準確的同步。用戶脈沖樣本可以用支持很多編程語言的PulseStreamerAPI的幾行代碼輕松的定義并且可視化。用PulseStreamer8/2定義和產生脈沖樣本,以及用皮秒時間分辨率的Swabian設備TimeTagger進行數據獲取和分析。
下面我將從NV色心基本實驗思路,闡述高時間分辨率,低抖動,低死區時間的流式時間數字轉換器(TimeTagger)和高采樣率的同步數字碼型發生器模擬波形發生器(PulseStreamer)是如何在此類實驗中是必要的。
利用NV色心測量磁強度主要有三種方案,一種是Ramsey(拉姆齊)測量,一種是連續-ODMR測量,還有一種是脈沖-ODMR測量。三種測量方案的主要區別在于測量的激光和微波脈沖序列協議不一樣。
圖2.Ramsey和CW-ODMR和Pulsed-ODMR的脈沖序列協議
我們把Ramsey的π/2脈沖,脈沖式-ODMR的π脈沖稱為一種量子操作,和這兩種方案比起來,很顯然連續式-ODMR沒有涉及到這種量子操作,它是用連續激光,連續微波,連續讀出進行測試的方案。不涉及嚴格的脈沖式光激發、微波相位控制、快速光電探測器、多通道定時發生器或開關,從設備和實驗上是更易于實現的,但是由于讀出保真度低,且無法通過擴展退相位時間T* 2來提高靈敏度所以很多時候不適用于高靈敏度的量子實驗。而靈敏度更高的Ramsey和脈沖-ODMR雖然探測性能上優于連續-ODMR,但是涉及到信號發生器的脈沖序列設計,而且要有高精度的脈沖時間控制。
我們知道拉姆齊π/2脈沖的作用是將電子氮-空位中心的電子基態從自旋態|0〉制備出(1/√2)*((|0〉+|+1〉)自旋態,該自旋態下,|0〉和|+1〉是等幅的,反映在布居差上為零。在第二個π/2脈沖作用后,與磁場強度相關的信息被編碼到讀出量子態的布居差上。而第一個量子操作π/2脈沖是否準確起到了讓布居差為零的作用,和第二個量子操作π/2脈沖是否準確無誤的抵消了第一個π/2脈沖,就直接影響到了最后的布居差結果進而影響到我們的磁場測量結果。而π/2脈沖的作用效果是和脈沖的時間、頻率相關的。π/2脈沖持續時間與持續時間理論值π/2Ω(Ω為拉比振蕩頻率)之間的誤差或者不確定度是造成布居差誤差的重要因素。
同理脈沖式-ODMR的π脈沖的持續時間也受到數字碼型發生器和模擬波形發生器時間精度的限制。除此之外,在實驗人員確定雙能級量子系統的拉比振蕩頻率時也需要不斷改變脈沖持續時間得到我們的具體頻率。從上述脈沖持續時間的實驗精度來說,就對時間數字轉換器的時間精度和同步數字碼型發生器模擬波形發生器的時間精度提出了相當高的要求。另外拉姆齊序列的激光-微波-自由演化-微波-激光,脈沖式-ODMR的激光-微波-激光的序列模式都要求,還要對各個控制信號的彼此時間間隔,先后關系做出高精度的控制。拉姆齊兩個微波脈沖之間的時間間距更是影響了我們的電子自由演化時間,為了觀察,分析我們的控制信號的時間長度,和彼此的時間關系,一個高精度,低抖動,低死區時間的時間數字轉化器就尤為重要。Time Tagger以2ps的均方根抖動,1.5ns的死區時間,1ps的時間分辨率完全可以觀察NV色心測磁場實驗所需要的ns級別的控制信號序列。Pulse Streamer以1GSa/s的數字碼型采樣率,125MSa/s的模擬通道采樣率,1M脈沖可以產生NV色心測磁場實驗所需要的控制信號序列。兩個儀器配合幫助實驗人員提供一套完整的儀器解決方案。
此外在光學讀出階段,探測器輸出的高速光電轉化信號,應完全可以用TimeTagger進行讀出。Time Tagger豐富的編程資源和專業的Time Tagger Lab控制軟件,也對此類實驗的簡化和布置有所幫助。
一種被設計在專注于電荷狀態多樣性和非平衡動力學的自旋探測,通過用NV色心附近與自旋極化相關聯的共振探測方式,去研究金剛石內部的單氮原子中心的電荷動力學。NV中心和Ns中心(在自旋為1/2的中性電荷狀態下稱為P1中心)被限制在同位素純化的金剛石的薄氮δ摻雜區域中(圖3a)。
利用雙微波信號發生器的泵浦-探測序列,實現了與NV中心自旋的Ns中心自旋極化,隨后進行極化敏感的NV相干性測量。圖2b展示了脈沖序列協議,包括用于極化傳輸的Hartmann‐Hahn列以及隨后用于探測極化傳輸的DEER序列。該過程始于Hartmann‐Hahn共振驅動,其中同步微波脈沖同時施加于NV和Ns自旋系統,從而將光極化的NV中心的極化相干轉移到目標Ns自旋。在轉移之后,Ns自旋中心經歷一段自由演化期。接下來,采用雙電子自旋共振(DEER)測量,利用兩個微波信號,將Ns自旋極化映射到NV自旋相干性上。結果顯示出有限的NV自旋相干性信號(Sπ/2),這表明極化已成功轉移到Ns中心。這種NV相干的變化反映了NV熒光的調制,表明了NV和Ns中心之間的極化傳輸。
圖3:(a)在氮摻雜金剛石層中的氮空位(NV)中心,與Ns缺陷中心強耦合。(b)采用交錯激光脈沖和微波脈沖的自旋泵浦探測脈沖序列。微波通過PulseStreamer8/2進行IQ調制并同步。時間圖中序列上方的示意圖展示了測量中涉及的相關物理原理。(c)當極化轉移到P1中心時,通過光學檢測磁共振(ODMR)檢測到的NV中心的反相相干性出現。(d)轉移極化信號與測量極化信號之間的對應關系。
圖4:(a)通過NVODMR測量的自旋檢測到的Ns中心的電離衰減。自旋泵浦-探針序列顯示在上面。(b)提取的電離衰減,與理論計算相一致。(c)通過NVDEER測量的電離后電荷態衰減。
接下來,該技術被用于研究非平衡電荷動力學,特別是Ns中心在光照下的電離情況。首先采用Hartmann‐Hahn+DEER序列來測量Ns在黑暗中的自旋弛豫(圖4a),顯示出T1(弛豫時間)約為2毫秒,這與先前的體測量結果一致,盡管在此情況下測量的是單個自旋。當用532納米的光照射時——由PulseStreamer8/2脈沖發生器控制,且能量足以使電荷電離——觀察到自旋極化更快的弛豫,通過穩態自旋態有效地測量了一個快速過程(電離)。
通過繪制衰減率與激光功率的關系圖(圖4b),可提取出的電離截面與第一性原理的密度泛函理論計算結果一致。此外,在光照條件下,Ns自旋極化態仍能長時間保持,僅在伴隨的電荷被電離時才衰減——這是一個新的發現。最后,測量了黑暗中的電荷態衰減(圖4c),通過NVDEER信號經由ODMR檢測到,發現電離后的衰減過程緩慢,持續時間達數百微秒。
本應用筆記展示了PulseStreamer8/2能夠對光探測磁共振(ODMR)測量進行高度精確的控制和同步,使其成為復雜量子實驗中的寶貴工具。芝加哥大學Marcks等人所展示的實驗結果不僅為量子傳感和量子比特宿主材料的發展開辟了新途徑,還突顯了PulseStreamer8/2在探究金剛石表面噪聲源方面的潛力。通過支持對耦合電荷和自旋動力學的研究——這是NV中心傳感應用的關鍵限制因素——PulseStreamer8/2為基于NV的量子技術的發展提供了更深入的見解。